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Polar Micropollutants in Wastewater Treatment Plants: Microbial Activity and Sampling Strategies as Causes for the Variation of Elimination Efficiencies

  • Eine Vielzahl hydrophiler Xenobiotika wird in kommunalen Kläranlagen nur unvollständig abgebaut und stellt ein potentielles Risiko für aquatische Ökosysteme dar. Die Eliminationsleistung von Kläranlagen hat sich deshalb während des letzten Jahrzehnts zu einem Schwerpunkt in der aquatischen Umweltchemie entwickelt. Die vorliegende Arbeit untersucht in diesem Zusammenhang die Variation biologischer Abbauleistungen kommunaler Kläranlagen für polare Xenobiotika. Es soll überprüft werden, ob die Abbauleistung von Xenobiotika mit derer klassischer Nährstoffe in Beziehung gesetzt werden kann. Als zusätzlicher Faktor zur Erklärung von unterschiedlichen Eliminationsleistungen wurden Probenahmestrategien hinsichtlich der Erstellung von Massenbilanzen analysiert. Fünf Pharmaka sowie drei Aminopolycarbonsäuren wurden als Testsubstanzen ausgewählt. Diese umfassen ein Spektrum an mikrobiologischer Abbaubarkeit bedingt durch die Reaktivität ihrer unterschiedlichen molekularen Strukturen. Ein kombinierter Versuchsaufbau aus Respirometrie und Abbautests ermöglichte, neben der Bestimmung von Abbaukinetiken, auch die Charakterisierung von Belebtschlamm. Der Einfluss von Mischungsprozessen auf die Abbauleistungen von Kläranlagen wurde mittels hydraulischer Aufenthaltszeitverteilungen modelliert. Darauf basierend wurde eine Methode zur Beurteilung und Erstellung von Eliminationsleistungen aus Zulauf-Ablauf Massenbilanzen entwickelt. Die Resultate zeigen deutliche Unterschiede in den Belebtschlammcharakteristika und dem Abbaupotential von Xenobiotika zwischen verschiedenen Kläranlagen. Die aktive heterotrophe Biomasse wurde als steuernder Faktor für die Biodegradation der untersuchten leicht und moderat abbaubaren Xenobiotika identifiziert. Dies kann als Hinweis auf kometabolische Abbauprozesse durch unspezifische Enzymaktivitäten gewertet werden. Die beobachtete Abnahme der Eliminationsleistung mit steigendem Schlammalter konnte anhand modifizierter Kinetiken pseudo-erster Ordnung beschrieben werden. Die Modellierung von Mischungsprozessen mittels hydraulischer Aufenthaltszeitverteilungen macht deutlich, mit welcher Unsicherheit Massenbilanzen in Kläranlagen behaftet sind. Die Ergebnisse demonstrieren, dass dies vor allem auf inadäquate Probenahmestrategien zurückzuführen ist. Insbesondere Massenbilanzen auf der Basis von kurzen Probenahmezeiträumen und 24-h Mischproben resultieren in fehlerhafte Eliminationsraten. Der vorgestellte Ansatz benutzt die Verteilungen von Aufenthaltszeiten als Leitprinzip, um Zulauf- und Ablauffrachten zueinander in Beziehung zu setzen. Die Methode kann als Grundlage zur akkuraten Schätzung von Eliminationsleistungen herangezogen werden und bietet eine Erklärung für das Vorkommen negativer Eliminationsleistungen.
  • A variety of hydrophilic xenobiotics pass biological wastewater treatment without being fully degraded thus exposing aquatic ecosystems to possible adverse effects. Because of this, xenobiotic removal efficiencies of wastewater treatment plants (WWTPs) have become a major concern in water research and environmental engineering during the last decades. In this context, the presented thesis deals with the variation of xenobiotic elimination efficiencies during activated sludge treatment focusing on governing microbial and hydraulic characteristics. It investigates the relationship between classical degradation processes of nutrients/organic carbon and xenobiotic breakdown. As an additional cause to explain the difference in removal performances, sampling strategies aiming at full-scale mass balances have been investigated. Five pharmaceutically active compounds and three aminopolycarboxylic acids were chosen as test substances covering a range of biodegradability caused by the reactivity of their molecular structures. An experimental set-up combining respirometry and degradation test techniques allowed to characterize the activated sludge as well as to monitor xenobiotic breakdown. Additionally, the impact of hydraulics and contact time on full-scale WWTP elimination efficiencies was addressed by a residence time distribution (RTD) modeling approach. Based on these results, a novel approach has been developed to reliably set up and assess elimination efficiencies from full-scale mass balances. Results show that microbial biokinetics and xenobiotic removal vary largely between WWTPs. The active heterotrophic biomass has been identified as a determining factor in the breakdown of readily and intermediate biodegradable micropollutants. This can be seen as strong indication for co-metabolic transformation processes via non-specific enzyme activity. Elimination efficiencies were observed to decrease with increasing sludge retention time and described by pseudo first-order kinetics modified to include the amount of active biomass. The characterization of mixing regimes by an RTD approach showed that xenobiotic mass balances are associated with great uncertainties. The results of this thesis demonstrate that this is most notably due to inadequate sampling strategies. In particular mass balances on the basis of short-term sampling with 24-h composite samples result in erroneous elimination efficiencies. The method developed in this project applies hydraulic residence time distributions as a guiding principle to adapt individual sampling schemes which allows to match influent with effluent loads. The approach can be used to reliably estimate removal performances and to explain the occurrence of negative elimination efficiencies reported for municipal WWTPs.

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Metadaten
Author:Marius Majewsky
URN:urn:nbn:de:hbz:385-7414
Title Additional (German):Polare Spurenverunreinigungen in Kläranlagen: Mikrobielle Aktivität und Probenahmestrategien als Gründe für die Variation von Eliminationsleistungen
Advisor:Klaus Fischer
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of completion:2012/03/26
Publishing institution:Universität Trier
Granting institution:Universität Trier, Fachbereich 6
Date of final exam:2012/03/06
Release Date:2012/03/26
Tag:Mass balances; Micropollutant removal; Respirometry; Sampling strategies; Wastewaer Treatment Plants
GND Keyword:Abwasser; Massenbilanzen; Probenahme; Respirometrie; Spurenverunreinigungen
Institutes:Fachbereich 6 / Geographie und Geowissenschaften
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 50 Naturwissenschaften / 500 Naturwissenschaften und Mathematik

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